У 1817 р. відомий бібліофіл граф Єжи Максиміліан Оссолінський, префект Цісарської Народної Бібліотеки у Відні, придбав в підніжжі гори Вроновських згарище жіночого кармелітського монастиря св. Агнешки з метою спорудження будинку для розміщення збірки книг та старожитностей. Це було першим кроком до реалізації його ідеї створення загальнодоступної міської бібліотеки. Після купівлі напівзруйнованого будинку гр. Оссолінський запросив фахівців для його перебудови. <br />Перший проект перебудови споруди колишнього монастиря для потреб майбутнього Закладу ім. Оссолінських опрацював віденський архітектор П. Нобіле. У 1827–1830 рр. будовою керував капітан інженерії австрійського війська, майбутній генерал Юзеф Бем. До 1850 р. тривала перебудова за участю архітекторів Йогана  Зальцмана, Фридерика Баумана, Вільгельма Шмідта. У середині ХІХ ст. було добудовано ліве крило, де розташувався музей графів Любомирських.<br />Дуже швидко Оссолінеум став своєрідним культурним центром Львова, який об’єднав бібліотеку, архів, музей, видавництво. Він провадив також видавничу діяльність, сприяв створенню наукових товариств. В середині ХІХ ст. в споруді Оссолінеум були орендовані приміщення для розташування Галицького Кредитного земського Товариства та поштового відділення.